場效應(yīng)晶體管是半導(dǎo)體器件的重要元件之一，被廣泛地用于計算機、通信和信息技術(shù)之中。有機場效應(yīng)晶體管具有低成本、輕便、柔性等特點，并且可以采用溶液加 工，在邏輯電路、顯示器件和射頻電子標(biāo)簽等領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用價值。同時，場效應(yīng)晶體管也為研究有機光電材料的構(gòu)效關(guān)系以及有機光電材料內(nèi)部電荷傳輸 機制提供了一個很好的器件平臺，這些科學(xué)問題的研究對于其他光電器件，如有機電致發(fā)光二極管和太陽能電池也具有重要的意義。
近年來，大量缺電子的片段被應(yīng)用于有機場效應(yīng)晶體管的研究中，并實現(xiàn)了在空氣下高的空穴遷移率和在氮氣下高的電子遷移率。然而在空氣下電子遷移率超過1 cm2 V?1 s?1的 有機材料卻極少報道，嚴重阻礙了n-型材料的進一步應(yīng)用。因此，開發(fā)新型的缺電子骨架以實現(xiàn)空氣穩(wěn)定的電子傳輸性能是有機場效應(yīng)晶體管材料的研究難點。在 本工作中，裴堅-王婕妤課題組在他們此前設(shè)計開發(fā)的BDOPV(北大OPV)分子共軛骨架上引入氟原子，進一步降低分子的LUMO能級，從而提高材料的空 氣穩(wěn)定性并改善載流子注入。同時，氟原子的引入使得分子在單晶中表現(xiàn)出少見的反平行共面排列。得益于這種有效的共軛堆積模式，在單晶中F4-BDOPV的電子轉(zhuǎn)移積分達到了201 meV，為目前報道的最高的轉(zhuǎn)移積分值。隨后，課題組將F4-BDOPV的微米線加工成場效應(yīng)晶體管器件，在空氣下其電子遷移率達到了12.6 cm2V?1s?1，且空氣下非常穩(wěn)定，這一結(jié)果是目前有機半導(dǎo)體材料電子遷移率的最高值，該項工作近期發(fā)表于Advanced Materials 2015,27, 8051-8055，同時被選為當(dāng)期底封面文章(如上圖所示)。
結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系是材料科學(xué)的研究核心。有機半導(dǎo)體中的載流子傳輸與其分子排列密切相關(guān)，然而影響有機小分子晶體排列的因素很多且非常復(fù)雜，使得合理地調(diào) 控其分子排列以及對結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的研究變得尤為困難。在本工作中，研究人員在共軛骨架的不同位置引入不同數(shù)目的氟原子，成功獲得并解析了五個晶體的單晶 結(jié)構(gòu)。這一系列化合物的單晶排列隨分子偶極矩與靜電勢的改變而逐漸發(fā)生變化，并且其器件性能以及轉(zhuǎn)移積分的計算結(jié)果也隨其單晶排列不同而不同，五個晶體在 空氣中的電子遷移率均超過2 cm2V?1s?1，最高超過10 cm2V?1s?1(如上圖所示)。該項工作近期發(fā)表于Journal of the American Chemical Society 2015,137, 15947-15956。
這一系列工作運用超分子化學(xué)的思想和方法，通過對分子間弱相互作用力的調(diào)控來設(shè)計合成有機光電功能材料、研究器件性能，并探索其結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系。 此外，研究組進一步利用研究得到的結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系，設(shè)計合成新的材料體系，并最終實現(xiàn)了高性能材料體系的開發(fā)。該系列工作不僅具有實際應(yīng)用價值，而且對 理解載流子在有機材料中的遷移過程具有重要的理論意義。
博士研究生竇錦虎是Advanced Materials文章的第一作者。博士研究生竇錦虎、鄭雨晴是Journal of the American Chemical Society文章的并列第一作者，中科院化學(xué)研究所易院平課題組參與了該系列研究的理論計算工作。相關(guān)工作得到了科技部、國家自然科學(xué)基金委和上海光源的資助與支持。
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