對對流層大氣氧化能力普遍規(guī)律的認(rèn)識,是理解區(qū)域臭氧和灰霾污染以及全球碳氮循環(huán)和輻射收支等重大環(huán)境問題的理論基礎(chǔ)。OH自由基化學(xué)作為對流層大氣氧化能力的主要構(gòu)成部分,其反應(yīng)機(jī)理研究一直是國際大氣化學(xué)研究的熱點(diǎn)與前沿。
北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院張遠(yuǎn)航/陸克定研究團(tuán)隊與德國于利希研究中心合作,基于自由基化學(xué)收支閉合實(shí)驗(yàn)方法揭示了對流層OH自由基化學(xué)的一項普遍規(guī)律,該工作于2014年7月13日在Nature Geoscience雜志上發(fā)表(http://www.nature.com/ngeo/journal/vaop/ncurrent/abs/ngeo2199.html)。
在該研究中,研究團(tuán)隊從OH自由基與j(O1D)存在高相關(guān)性這一特殊觀測現(xiàn)象出發(fā),在OH-NO2光化學(xué)坐標(biāo)系中對北半球九個不同森林和超大城市地區(qū)的OH自由基觀測結(jié)果進(jìn)行了歸一化閉合分析。研究表明,除美國黃松林地區(qū)外,其它所有地區(qū)的OH自由基觀測結(jié)果均可以被同一模型所描述。此模型與傳統(tǒng)光化學(xué)理論顯著不同:新構(gòu)建的模型在低NOx區(qū)間預(yù)測的OH自由基濃度(圖中紫色虛線)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)光化學(xué)理論預(yù)測結(jié)果(圖中藍(lán)色雙實(shí)線)。
上述新模型揭示了對流層大氣氧化能力的一種普遍屬性,即處于低NOx與高VOCs地區(qū)的OH自由基濃度已達(dá)現(xiàn)有理論所能預(yù)測的峰值水平;通俗地說,自然界正以最大效能來氧化人類與自然界所排放的一次污染物。由于一般峰值運(yùn)行狀態(tài)并不是最穩(wěn)定的運(yùn)行狀態(tài),在發(fā)展中國家和地區(qū)的人類排放持續(xù)穩(wěn)步增長的背景下,對流層大氣氧化能力的未來發(fā)展變化值得關(guān)注。
支撐上述新模型的理論解釋是“非傳統(tǒng)OH自由基再生機(jī)制”的作用。目前“非傳統(tǒng)OH自由基再生機(jī)制”已經(jīng)逐步發(fā)展成為了國際大氣化學(xué)研究中的一個新領(lǐng)域。而該研究團(tuán)隊之前在珠三角觀測中曾首先發(fā)現(xiàn)和定量了“非傳統(tǒng)OH自由基再生機(jī)制”的存在(此結(jié)果發(fā)表在2009年6月26日出版的Science雜志上,http://www.sciencemag.org/content/324/5935/1702),無疑是這個新領(lǐng)域的奠基性成果之一。
該研究得到國家自然科學(xué)基金重大項目、國家自然科學(xué)基金創(chuàng)新群體和中科院先導(dǎo)專項的支持。
編輯:安寧
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