固體表面冰的形成是自然界中最普遍最重要的問(wèn)題之一。一直以來(lái),傳統(tǒng)的六角雙層冰模型是人們描述固體表面冰結(jié)構(gòu)的基本出發(fā)點(diǎn),然而由于水與固體表面相互作用的復(fù)雜性,這種簡(jiǎn)單的模型受到越來(lái)越多的挑戰(zhàn)。最近,北京大學(xué)量子材料中心、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心的江穎課題組和王恩哥課題組以及物理學(xué)院的李新征研究員合作,利用高分辨的掃描隧道顯微鏡首次在氯化鈉表面發(fā)現(xiàn)了一種完全不同于體態(tài)冰的新型二維冰結(jié)構(gòu)。相關(guān)研究成果于5月30日在線發(fā)表在《自然?通訊》[Nature Communications DOI: 10.1038/ncomms5056]。
江穎課題組在過(guò)去幾年中一直致力于超高分辨掃描隧道顯微鏡系統(tǒng)的研制和開發(fā),并在近期的工作中取得重大突破,實(shí)現(xiàn)了鹽表面單個(gè)水分子內(nèi)部自由度的成像 [Nature Materials 13,184 (2014)],使人們首次可以在實(shí)空間中直接解析水的氫鍵網(wǎng)絡(luò)構(gòu)型。作為該技術(shù)的重要應(yīng)用之一,江穎等進(jìn)一步研究了氯化鈉表面覆蓋的二維冰層,通過(guò)高分辨成像并結(jié)合密度泛函理論模擬,發(fā)現(xiàn)這種二維冰的基本組成單元為水分子四元環(huán)團(tuán)簇,這些四元環(huán)團(tuán)簇之間通過(guò)一種奇特的“橋聯(lián)”機(jī)制互相聯(lián)結(jié)在一起,從而形成周期性的晶格。出乎意料的是,這種冰結(jié)構(gòu)的表面存在著高密度周期性排列的缺陷與不飽和氫鍵,完全違背了人們普遍接受的“冰規(guī)則”(Bernal-Fowler-Pauling ice rules),修正了人們從前對(duì)固體表面冰結(jié)構(gòu)的微觀認(rèn)識(shí)。鹽顆粒作為大氣中一種重要的氣溶膠,是形成云滴和冰晶的凝結(jié)核,澄清鹽表面冰層的結(jié)構(gòu)對(duì)于理解大氣中的異質(zhì)催化反應(yīng)和解決大氣污染問(wèn)題有著重要的意義。
該研究得到了科技部國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃,國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)和中組部青年拔尖人才支持計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。江穎和李新征是文章的共同通訊作者,博士研究生陳基、郭靜和孟祥志是文章的共同第一作者。
圖a:由四個(gè)四元環(huán)和六個(gè)“橋聯(lián)”水分子形成的二維冰團(tuán)簇的高分辨STM圖像,圖中的網(wǎng)格線為NaCl(001)襯底的Cl-晶格。圖b和圖c:由第一性原理計(jì)算得到的冰團(tuán)簇原子結(jié)構(gòu)的頂視圖和側(cè)視圖。位于冰團(tuán)簇中間的兩個(gè)“橋聯(lián)”水分子形成一個(gè)Bjerrum D-type缺陷。在高覆蓋度下,這種冰團(tuán)簇可作為形核中心進(jìn)一步生長(zhǎng)為二維的冰層。
編輯:舍予
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